Evaluación del funcionamiento de un tambor rotatorio aplicado a la biorremediación de un suelo contaminado con hidrocarburos
Efraín Manilla-Pérez, Héctor M. Poggi-Varaldo, Benjamín Chávez-Gómez,
Fernando Esparza-García y Josefina Barrera-Cortés
Efraín Manilla-Pérez. Ingeniero Químico, Universidad Nacional Autónoma de México (UNAM). Estudiante de Maestría, Centro de Investigación y de Estudios Avanzados, Instituto Politécnico Nacional (CINVESTAV-IPN), México.
Héctor M. Poggi-Varaldo. Ingeniero Químico, Universidad de la República Oriental del Uruguay. Maestro en Ingeniería Ambiental, UNAM. Doctor en Ciencias en Biotecnología, CINVESTAV-IPN, México. Profesor, CINVESTAV-IPN, México.
Benjamín Chávez- Gómez. Doctor en Ciencias en Biotecnología, CINVESTAV-IPN, México. Investigador, Instituto Mexicano del Petróleo.
Fernando Esparza-García. Químico Bacteriólogo Parasitólogo y Doctor en Ciencias, Especialidad en Microbiología, Escuela Nacional de Ciencias Biológicas del IPN (ENCB-IPN). Profesor, CINVESTAV-IPN, México.
Josefina Barrera-Cortés. Diplomada en Ingeniería de Procesos, Instituto de Ingeniería Química, Toulouse, Francia. Doctora en Ingeniería de Procesos, Universidad de Paris XIII, Francia. Investigadora, CINVESTAV-IPN, México. Dirección: Departamento de Biotecnología y Bioingeniería, CINVESTAV-IPN. Av. Instituto Politécnico Nacional 2508. Col. San Pedro Zacatenco. México DF 07360, México. e-mail: barrera@mail.cinvestav.mx
Resumen
]]> Entre los procesos de biorremediación, los biorreactores de tambor rotatorio son una alternativa promisoria para la restauración ad situ de suelos contaminados con hidrocarburos. Se estudió el efecto del número de mamparas, tipo de mampara y velocidad de rotación, en el proceso de remoción de hidrocarburos tratados en un biorreactor tipo tambor rotatorio abierto a la atmósfera, de 4l de capacidad. Se utilizó suelo intemperizado tipo migajón-limoso, con una concentración promedio de 50000mg/kg de hidrocarburos totales de petróleo (HTPs). De acuerdo a los resultados obtenidos y un análisis de varianza, la velocidad de rotación es la variable más significativa (contribución del 96% de la varianza) en el proceso de remoción de hidrocarburos, observándose una velocidad óptima de 10rpm, en el intervalo 5-20rpm. El nivel máximo promedio de remoción de HTPs fue de 65%, cuando se operó el reactor con 4 mamparas acanaladas y 10rpm. El número y tipo de mamparas no tuvo efecto significativo sobre la remoción de HTPs. De acuerdo con los niveles de remoción alcanzados, se considera que los reactores abiertos a la atmósfera podrían ser aplicados exitosamente en el campo a la remediación de suelos intemperizados y altamente contaminados, con la ventaja de que los tiempos de tratamiento son los más bajos.Summary
Among bioremediation processes, the rotating drum bioreactor is a promising alternative for the ad situ restoration of soils polluted with hydrocarbons. The effects of number and type of baffles, as well as rotating speed, on the hydrocarbon removal process were examined in a soil treated in a rotating open drum of 4l. An aged silty-loam soil was used, containing 50000mg/kg of total hydrocarbon oil (HTP). The rotating speed was the variable with the greatest effect on the degradation process, and an optimal speed of 10rpm was identified in the interval 5-20rpm. The maximal percentage of HTP removal obtained was 65%, when the drum was operated with 4 baffles and 10rpm. The number and type of baffles did not have a significant effect over the implemented operational conditions. According to the results obtained, the open drums could be successfully applied, with lower treatment times, to the remediation of aged heavily contaminated soil.
Resumo
Entre os processos de biorremediação, os bioreatores de tambor rotatório são uma alternativa otimista para a restauração ad situ de solos contaminados com hidrocarbonetos. Estudou-se o efeito do número de membranas, tipo de membranas e velocidade de rotação, no processo de remoção de hidrocarbonetos tratados em um biorreactor tipo tambor rotatório aberto à atmosfera, de 4lts de capacidade. Utilizou-se solo intemperizado tipo "migajon-limoso" (pastoso-limoso), com uma concentração média de 50.000 mg/kg de hidrocarbonetos totais de petróleo (HTPs). De acordo aos resultados obtidos e uma análise de variação, a velocidade de rotação é a variável mais significativa (contribuição do 96% da variação) no processo de remoção de hidrocarbonetos, observando-se uma velocidade ótima de 10 rpm, no intervalo 5-20 rpm. O nível máximo médio de remoção de HTPs foi de 65%, quando se operou o reator com 4 membranas acanaladas e 10 rpm. O número e tipo de membranas não teve efeito significativo sobre a remoção de HTPs. De acordo com os níveis de remoção alcançados, se considera que os reatores abertos à atmosfera poderiam ser aplicados exitosamente no campo à remediação de solos intemperizados e altamente contaminados, com a vantagem de que os tempos de tratamento são os mais baixos.
Palabras clave / Biorremediación / Hidrocarburos / Lodos Contaminados / Tambor Rotatorio /
Recibido: 29/01/2004. Modificado: 23/07/2004. Aceptado: 29/07/2004.
Introducción
Entre las diferentes tecnologías y procesos desarrollados para la remediación de suelos contaminados con petróleo, la biorremediación ad situ emerge como una alternativa efectiva, que ofrece las ventajas de reducción de costos y reutilización del suelo tratado. Existen numerosos estudios relacionados con la biorremediación de suelos contaminados, que aplican tecnologías tales como composteo, bioventeo, biolabranza, tratamiento anaerobio, biofiltración, y también biorreactores de tanque agitado y tambor rotatorio (Riser-Roberts, 1998).
De las tecnologías de biorremediación mencionadas, los biorreactores de tanque agitado y tambor rotatorio (BRTR) son de interés debido a que su diseño estructural favorece las operaciones de aireación y mezclado, así como la posibilidad de manipular mezclas con un contenido de sólidos superior al 60% en peso y con muy diversos tamaños de partículas (Gray et al., 1994; Banerjee et al., 1995). En lo referente a problemas de biorremediación de hidrocarburos, los BRTR han sido utilizados para degradar hidrocarburos aromáticos polinucleares (Gray et al., 1994; Banerjee et al., 1995; Woo y Park, 1999), diesel (Brinkmann et al., 1998) y hexadecano (Scholz et al., 1998). No obstante los altos niveles de remoción de hidrocarburos reportados en estos trabajos (70-99%), es de destacar que los BRTR sólo han sido utilizados a nivel piloto y para tratar suelos modelo con niveles de contaminación máximos de 600mg/kg.
]]> Otras aplicaciones de los tambores rotatorios en el área de la Biotecnología han sido la producción de b-galactosidasa e invertasa a partir de Aspergillus awamori (Silman, 1980); el cultivo de Nicotiana tabacum (Shibasaki et al., 1992); el cultivo de Coriolus versicolor, aplicada al desteñido de textiles (Kapdan y Kargi, 2002); y el tratamiento de nonilfenol mediante lacasa de Trametes sp (Tanaka et al., 2001). Esta amplia variedad de aplicaciones ha demandado enfocar el estudio de los BRTR a la determinación de la velocidad de rotación más adecuada al cultivo de cada cepa involucrada. Otro enfoque de la investigación para implementar eficientemente los BRTR es el uso de mamparas. A este respecto, Fung y Mitchell (1995) y Schutyser et al. (2002), reportan que las mamparas acanaladas facilitan el desplazamiento de los sólidos, tanto en la dirección radial como axial del tambor.En la actualidad, el impacto de la contaminación en las zonas petroleras demanda una solución inmediata rápida. Con la intención de reducir costos de operación de los BRTR, en este trabajo se propone evaluar el funcionamiento de un tambor rotatorio operado a presión atmosférica, aplicado al tratamiento de un suelo real altamente contaminado (50000ppm de HTPs) e intemperizado. Las variables de diseño estudiadas fueron el tipo y número de mamparas, así como la velocidad de rotación del biorreactor.
Metodología
Diseño experimental
Se aplicaron tres diseños experimentales de tipo factorial en forma consecutiva para evaluar el proceso de remoción de HTP contenidos en un suelo intemperizado contaminado. Los diferentes diseños evaluaron el efecto del número de mamparas (diseño experimental 1; DE1), el diseño de la mampara (DE2) y la velocidad de rotación de un tambor rotatorio (DE3). Los intervalos de operación de las variables a estudiar en los tres diseños experimentales se definieron después de un estudio preliminar, que estuvo enfocado a identificar los valores máximos y mínimos asociados a las dimensiones de los tambores rotatorios diseñados.
En el primer diseño experimental (DE1) se estudió el número de mamparas a 3 niveles: 0, 2 y 4 mamparas. En los tres casos la forma de mampara fue la misma (trapezoidal) y los BRTR se operaron a 15rpm, que fue la velocidad que permitió observar, a simple vista, un buen mezclado. La forma de mampara trapezoidal se seleccionó considerando que generaría el mejor mezclado, axial y radial (Perry y Chilton, 1973).
El efecto del diseño o forma de mampara (DE2) se estudió a tres niveles con relación al ancho de mampara: rectas de 12,7mm, rectas de 25,4mm, y trapezoidales de 12,7mm en un extremo y 25,4mm en el otro. En los tres tipos las mamparas fueron acanaladas y de 300mm de longitud. Las mamparas rectas se propusieron para promover el mezclado radial, mientras que las trapezoidales se implementaron para promover el mezclado axial. Para cada diseño los BRTR se operaron a 8 y 15rpm y el número de mamparas usado fue aquel que generó el máximo porcentaje de remoción de hidrocarburos en DE1. Se recomienda diseñar las mamparas en función del tipo de partícula, nivel de llenado y velocidad de rotación del tambor (Schutyser et al., 2002). En el presente estudio, donde se utilizó tambores abiertos, el ancho de mampara estuvo determinado principalmente por la ubicación y diámetro del orificio de aireación.
En el diseño DE3 se estudió el efecto de la velocidad de rotación del BRTR a 5 niveles: 5, 8, 10, 15 y 20rpm donde 5rpm es la velocidad mínima que evitó la sedimentación de las partículas sólidas, y 20rpm es la velocidad máxima a la cual se operó el tambor sin observarse la proyección del lodo hacia el exterior del tambor. Las velocidades de 5 y 20rpm corresponden a 4 y 17% de la velocidad crítica (velocidad mínima requerida para centrifugar el lodo; Wills, 1987). En este diseño experimental se decidió utilizar el tipo y número de mamparas que generaron los máximos niveles de remoción de hidrocarburos, en los diseños experimentales previos.
La evaluación de los efectos en el proceso de degradación de los factores considerados en los diseños experimentales DE1, DE2 y DE3 se determinó sobre la base del porcentaje de remoción de hidrocarburos, el cual se calculó mediante la ecuación
Considerando que los asfaltenos son hidrocarburos difíciles de degradar, la h reportada está referida a la fracción de HTPs degradables. La significancia de los factores estudiados se determinó por análisis de varianza de los datos experimentales por triplicado, mediante el paquete Design Expert 6.0™ (Design Ease Inc., EEUU).
Suelo contaminado
Se estudió suelo intemperizado contaminado con 50000mg/kg de hidrocarburos totales del petróleo (HTPs), proveniente de una zona cercana a una fosa de tratamiento de aceite crudo, localizada en Poza Rica, Veracruz, México. El suelo es de textura marga-limosa (36,5% arena, 62,5% limo y 1% arcillas), con un 15,7% de materia orgánica (Fernández-Linares, Reporte Interno del IMP, México, 2002).
La evaluación del funcionamiento del BRTR se hizo a partir del análisis de los porcentajes de remoción de HTPs (Ec. 1). La cuantificación de HTPs residuales en el lodo tratado se realizó por extracción en sistema Soxhlet, utilizando diclorometano como solvente (método 3540C; EPA, 1982). El análisis de HTPs se determinó en muestras de 0,5g de lodo previamente secado al vacío (a 20ºC), molido y empacado en papel filtro de poro mediano. La concentración de HTPs se determinó por absorbancia (2900-3000nm) en un equipo de infrarrojo marca NICOLET, e interpolando en una curva de calibración trazada con un estándar de hidrocarburos de concentración conocida. El contenido de asfaltenos, de 35%, se determinó por precipitación con n-pentano y posterior filtración al vacío (Later et al., 1981); la fracción de asfaltenos se determinó por diferencia de pesos.
Biorreactores
Se utilizó un tren de tratamiento compuesto por tres cilindros rotatorios y un sistema de agitación por transmisión. Los cilindros se construyeron de vidrio, de 130mm de diámetro interno y 300mm de longitud. Su volumen nominal es de 4l y el de operación de 0,8l. Los cilindros poseen un orificio de aireación de 35mm de diámetro, en cada pared plana, concéntrico respecto al diámetro del tambor. Las paredes planas están construidas en nylon y poseen ranuras que permiten ajustar el número de mamparas al valor deseado (entre 0 y 4). El sistema de agitación por transmisión está provisto de rodillos accionados por estrellas dentadas, acopladas a un motor de velocidad variable de 1/4HP (Westinghouse Electric Corp, Minn., EEUU).
Proceso de biorremediación
El proceso de biorremediación se llevó a cabo por bioestimulación de la flora microbiana autóctona del suelo contaminado. El tratamiento consistió en airear y mezclar, dentro de un tambor rotatorio, 715g de lodo previamente preparado con suelo contaminado y nutrientes (ver sección siguiente). El tambor rotatorio fue operado de acuerdo a las condiciones de trabajo indicadas en cada diseño experimental. El proceso se realizó a temperatura ambiente, humedad constante y sin control de pH. El tratamiento tuvo una duración de 15 días, durante los cuales, fueron extraídas cada 3 días muestras de 10g de lodo para análisis de hidrocarburos totales.
Composición del lodo del reactor
]]> Para realizar los estudios de remoción de HTPs por bioestimulación, se prepararon 715g de lodo compuesto por un 50% de suelo contaminado y un 50% de un medio de cultivo preparado con sales minerales (KH2PO4 1,7g·l-1; MgSO4 1g·l-1; CaCl22H2O 0,005g·l-1; FeCl3 0,0025g·l-1) y fuentes de carbono (extracto de levadura) y nitrógeno (sulfato de amonio). La fuente de N se adicionó en una relación C:N=100:5, con relación al C orgánico total del suelo (Arteaga y Chávez, Reporte Interno del IMP, México, 1998). Para aumentar la disponibilidad de los hidrocarburos, se adicionó Tergitol® como surfactante en un 0,5%. (Poggi-Varaldo y Rinderknecht-Seijas, 2003).Resultados y Discusión
El estudio del efecto del número de mamparas arrojó los resultados del análisis de varianza mostrados en la Tabla I. De acuerdo con el valor de probabilidad (P(F)<0,0004) calculado, el número de mamparas tiene un efecto significativo en el proceso de remoción de hidrocarburos. Los porcentajes de HTPs residuales, determinados al operar el BRTR con 0, 2 y 4 mamparas son respectivamente 14,5; 20 y 40%. La implementación de mamparas permite incrementar, en más de un 100%, los porcentajes de remoción de HTPs. No se han reportado estudios del efecto del número de mamparas en aplicaciones con lodos contaminados; no obstante, en aplicaciones relacionadas con la producción de metabolitos intermedios, en fermentaciones de sustrato sólido, Scholz et al. (1998), reportan que el uso de mamparas en los tambores rotatorios mejora los fenómenos de mezclado. Los resultados obtenidos en el presente trabajo corroboran las conclusiones reportadas por estos autores.
En la Tabla II se presenta el análisis de varianza del diseño experimental enfocado al estudio del efecto del diseño de mampara sobre la remoción de HTPs, para dos velocidades de rotación (8 y 15rpm). De acuerdo al valor de probabilidad P(F) calculado (0,0049) los diseños de mampara implementados con DE2 no presentaron un efecto significativo en los niveles de remoción de HTPs; los porcentajes de remoción de TPHs estuvieron en el intervalo 16,5-25% para una velocidad de 8rpm y 64-74,5% para una velocidad de 15rpm. Esta conclusión es soportada, además, por el porcentaje de contribución (0,7%) de la variable, calculado por ANOVA. Por otro lado, estos resultados pueden ser explicados si se comparan las dimensiones de los tres diseños de mamparas usadas, que son relativamente muy similares, así como el intervalo de velocidades en que se operó los reactores, que es inferior al comúnmente aplicado en otro tipo de aplicaciones, si se toma la velocidad crítica como punto de comparación (Perry y Chilton, 1973).
Diferentes diseños de mamparas han sido propuestos por diferentes autores. Venkataraman y Fuerstenau (1986) y Schutyser et al. (2002), por ejemplo, han reportado que una curvatura a lo largo de las mamparas, favorece el mezclado tanto en la dirección radial como en la axial. En nuestro caso, si bien no se determinó analíticamente la eficiencia de mezclado, la toma de muestras tanto en los extremos como en la parte media de los BRTR, permitió verificar la homogeneidad en la composición de HTPs en el seno del volumen total de lodo manipulado.
Se confirmó que la velocidad de rotación tuvo, en general, un efecto significativo. El análisis de varianza de los resultados experimentales indican que la velocidad de rotación tiene un efecto significativo (P(F)<0,0001) en el proceso de remoción de HTPs, con una contribución de 96% al ANOVA. Se observó que los experimentos realizados a 15rpm generaron mayores porcentajes de remoción de HTPs (42%), que los operados a 8rpm (15%). Dado este porcentaje de contribución, se estudió un intervalo de velocidades de rotación más amplio (DE3), con el fin de determinar la existencia de una velocidad de rotación óptima. Cabe mencionar que hasta la fecha no existen estudios en los cuales se correlacione la velocidad de agitación con la degradación de HTPs contenidos en lodos y tratados en BRTR. En la aplicación que más se aproxima al comportamiento del sistema bajo estudio, la velocidad de operación llega a ser entre 60 y 80% de la velocidad crítica (Gray et al., 1994), valores muy superiores a los aplicados en este estudio.
El análisis de varianza de los resultados de DE3 (velocidad de rotación) se muestra en la Tabla III. Los valores presentados confirman los resultados del ANOVA reportado en la Tabla II, es decir, la significancia de la velocidad de rotación en el proceso de remoción de HTPs. La Figura 1 muestra el efecto de la velocidad de rotación en la degradación de HTPs. Al aumentar la velocidad de rotación de 5 a 10rpm, los porcentajes de remoción aumentan en un 37%. No obstante, un aumento adicional de 10 a 15rpm produce un decremento del 20%. De acuerdo con estos resultados, existe una velocidad óptima para llevar a cabo el proceso de remoción de HTPs en tambores rotatorios. Para las características y condiciones de operación de los BRTR estudiados, la velocidad óptima es de 10rpm, lo que en unidades de velocidad tangencial corresponde a 6,81cm/s.
Se presume que el efecto combinado de los fenómenos de mezclado y de transferencia de masa favorecen la biodisponibilidad de hidrocarburos. No obstante, el incremento de los esfuerzos de corte entre las partículas de suelo y la pared celular, pueden dañar la flora microbiana presente, según ha sido reportado por Israni et al., (2002), quien trabajó con células vegetales. Por tanto, las tendencias encontradas de estos fenómenos explican la necesidad de operar los reactores a una velocidad óptima, asociada a las características del proceso en cuestión.
En la Tabla IV se presentan datos reportados en la literatura, relacionados con la biorremediación de lodos contaminados en tambores rotatorios. La tabla incluye características del sistema (volumen del reactor, diámetro del tambor y velocidad de rotación), velocidad tangencial, contenido de sólidos en el lodo, concentración inicial de contaminantes, textura del suelo, porcentajes de degradación y algunas observaciones específicas del sistema. Se puede observar que se obtienen niveles de remoción superiores al 70% en sistemas cerrados, en los cuales se usaron suelos modelo con un bajo contenido de contaminantes (Brinkmann et al., 1998). En el presente estudio el nivel de remoción fue del 65%; no obstante, este nivel de remoción se considera aceptable, considerando que se trabajó con suelo altamente contaminado que contiene hidrocarburos intemperizados y añejados durante aproximadamente 15 años. Poggi-Varaldo et al. (2002) han reportado que los contaminantes añejados son de difícil remoción debido a que tienden a adsorberse fuertemente a la matriz sólida y/o a formar complejos orgánicos como consecuencia de variaciones climatológicas extremas.
Al analizar las características de los biorreactores y suelos descritos en la Tabla IV, se observa que el 65% de remoción de contaminantes, correspondiente a este trabajo, se obtuvo al tratar un suelo de textura fina (tipo migajón-limoso), intemperizado por aproximadamente 15 años, y con una concentración inicial de hidrocarburos de 50000ppm, de los cuales 35% son asfaltenos. En los estudios que reportan niveles de remoción de contaminantes superiores al 70% se describen suelos modelo de textura media tipo arena-margosa (Scholz et al., 1998; Woo y Park, 1999) y marga-arcillo-arenosa (Gray et al., 1994; Banerjee et al., 1995). De acuerdo con Scholz et al. (1998) los suelos con bajo contenido de arena y arcilla, como en nuestro caso, poseen baja porosidad y baja capacidad de retención de agua. Estas características tienden a afectar la biodisponibilidad de los hidrocarburos y por tanto, su proceso de degradación.
Además de la porosidad y humedad, el contenido de materia orgánica es otro factor de importancia en el proceso de biodegradación. Esto se debe a la gran superficie que presenta la materia orgánica que posee, además, propiedades de intercambio iónico. Ha sido reportado (Alexander, 1999) que estas propiedades limitan la biodisponibilidad de contaminantes dado que favorecen la adsorción de compuestos orgánicos (Poggi-Varaldo et al., 2002). En el suelo estudiado se determinó un contenido de materia orgánica del 15%; este alto porcentaje podría explicar el no haber alcanzado niveles de remoción más altos en nuestro trabajo.
En la Tabla IV se presenta el porcentaje y la tasa de remoción calculada para cada biorreactor. Si para propósitos de comparación solo se analiza el parámetro porcentaje de remoción, los reactores cerrados resultan ser los más eficientes. No obstante, si el análisis se realiza en base a la tasa de remoción, el tambor abierto es el más eficaz. En los sistemas cerrados la tasa de remoción estuvo entre 0,05 y 0,08mg/g de suelo por día, mientras que en el sistema abierto, es de 3,33mg/g de suelo por día. Esta última tasa de remoción puede explicarse si se considera la mayor diversidad de contaminantes orgánicos y de flora microbiana presente en el suelo.
Con relación al tipo de contaminantes, las macromoléculas complejas presentes en el petróleo, caso de los asfáltenos, son prácticamente no degradables (Riser-Roberts, 1998). Por tanto, los resultados obtenidos en este estudio indican que los BRTR abiertos podrían aplicarse eficientemente a remover diversos tipos de contaminantes derivados del petróleo, tales como las fracciones de hidrocarburos saturados y muy probablemente un alto porcentaje de la fracción de los aromáticos (Brinkmann et al., 1998).
Conclusiones
La velocidad de rotación es la variable más importante en el proceso de degradación, obteniéndose un nivel de degradación máximo del 65% a 10rpm, porcentaje aceptable considerando las características del suelo estudiado (35% de asfaltenos). Se obtuvo un incremento en los porcentajes de remoción del 50% (20000ppm más) al cambiar de 0 a 4 mamparas y operar el reactor a 15rpm, mientras que no se observaron cambios con el diseño y dimensión de mamparas propuestas. Los reactores rotatorios abiertos a la atmósfera son adecuados para aplicarse eficientemente a la remediación de suelos contaminados de textura mediana y altos niveles de contaminación.
]]> AGRADECIMIENTOSLos autores agradecen a Beatriz Altamirano y Humberto Morales por su apoyo en la extracción de hidrocarburos, a Luis Fernández Linares y Teresa Roldán por facilitar el equipo para determinar HTPs residuales por espectrometría de infrarrojo, y a Design Ease Inc., EEUU, por la donación de una licencia del paquete de análisis. Este proyecto (semarnat-2002-C01-0154) fue financiado por el convenio CONACYT-SEMARNAT.
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